Sinergia forigo de doksiciklinaj antibiotikoj el akvo per verda sinteza reduktita grafenoksido kaj nano-nulaj ferkompleksoj

Dankon pro vizito de Nature.com. La retumila versio, kiun vi uzas, havas limigitan CSS-subtenon. Por la plej bona sperto, ni rekomendas, ke vi uzu ĝisdatigitan retumilon (aŭ malŝaltu Kongruo-Reĝimon en Internet Explorer). Intertempe, por certigi daŭran subtenon, ni redonos la retejon sen stiloj kaj JavaScript.
En ĉi tiu laboro, rGO/nZVI-kunmetaĵoj estis sintezitaj unuafoje uzante simplan kaj ekologieman proceduron uzante Sophora flavecan folian ekstrakton kiel reduktantan agenton kaj stabiligilon por plenumi la principojn de "verda" kemio, kiel malpli malutila kemia sintezo. Pluraj iloj estis uzitaj por konfirmi la sukcesan sintezon de kunmetaĵoj, kiel ekzemple SEM, EDX, XPS, XRD, FTIR, kaj zeta potencialo, kiuj indikas sukcesan kunmetaĵfabrikadon. La foriga kapacito de la novaj kunmetaĵoj kaj pura nZVI ĉe diversaj komencaj koncentriĝoj de la antibiotika doksiciclino estis komparita por esplori la sinergian efikon inter rGO kaj nZVI. Sub la forigkondiĉoj de 25mg L-1, 25°C kaj 0.05g, la adsorba foriga indico de pura nZVI estis 90%, dum la adsorba foriga indico de doxiciclino de la rGO/nZVI-komponaĵo atingis 94.6%, konfirmante ke nZVI kaj rGO. . La adsorbadprocezo egalrilatas al pseŭdo-dua ordo kaj estas en bona interkonsento kun la Freundlich-modelo kun maksimuma adsorbadkapacito de 31.61 mg g-1 je 25 °C kaj pH 7-a akceptebla mekanismo por la forigo de Dc estis proponita. Krome, la reuzebleco de la rGO/nZVI-komponaĵo estis 60% post ses sinsekvaj regeneradcikloj.
Akvomanko kaj poluado nun estas grava minaco por ĉiuj landoj. En la lastaj jaroj, akvopoluado, precipe antibiotika poluo, pliiĝis pro pliigita produktado kaj konsumo dum la COVID-19-pandemio1,2,3. Tial, la disvolviĝo de efika teknologio por la elimino de antibiotikoj en kloakaĵo estas urĝa tasko.
Unu el la rezistemaj duonsintezaj antibiotikoj de la grupo de tetraciklinoj estas doxiciclino (DC)4,5. Oni raportis, ke DC-restaĵoj en subteraj kaj surfacaj akvoj ne estas metaboligeblaj, nur 20-50% estas metaboligitaj kaj la resto estas liberigita en la medion, kaŭzante gravajn mediajn kaj sanproblemojn6.
Eksponiĝo al Dc je malaltaj niveloj povas senvivigi akvajn fotosintezajn mikroorganismojn, minaci la disvastiĝon de kontraŭmikrobaj bakterioj kaj pliigi kontraŭmikroban reziston, do ĉi tiu poluaĵo devas esti forigita el kloakaĵo. La natura degenero de DC en akvo estas tre malrapida procezo. Fiziko-kemiaj procezoj kiel fotolizo, biodegradiĝo kaj adsorbado povas nur degradi je malaltaj koncentriĝoj kaj kun tre malaltaj indicoj7,8. Tamen, la plej ekonomia, simpla, ekologiema, facile manipulebla kaj efika metodo estas adsorbado9,10.
Nano nul-valenta fero (nZVI) estas tre potenca materialo kiu povas forigi multajn antibiotikojn el akvo, inkluzive de metronidazolo, diazepamo, ciprofloxacino, kloramfenikolo, kaj tetraciclino. Ĉi tiu kapablo ŝuldiĝas al la mirindaj propraĵoj, kiujn nZVI havas, kiel alta reagemo, granda surfacareo kaj multaj eksteraj ligejoj11. Tamen, nZVI estas ema al agregado en akva amaskomunikilaro pro van der Wells-fortoj kaj altaj magnetaj trajtoj, kiu reduktas sian efikecon en forigado de poluaĵoj pro la formado de oksidaj tavoloj kiuj malhelpas la reagemon de nZVI10,12. La aglomerado de nZVI-partikloj povas esti reduktita modifante iliajn surfacojn kun surfaktantoj kaj polimeroj aŭ kombinante ilin kun aliaj nanomaterialoj en la formo de kunmetaĵoj, kiu pruvis esti realigebla aliro por plibonigi ilian stabilecon en la medio13,14.
Grafeno estas dudimensia karbona nanomaterialo konsistanta el sp2-hibridigitaj karbonatomoj aranĝitaj en kahela krado. Ĝi havas grandan surfacareon, signifan mekanikan forton, bonegan elektrokatalizan agadon, altan varmokonduktecon, rapidan elektronan moviĝeblon kaj taŭgan portantan materialon por subteni neorganikajn nanopartiklojn sur sia surfaco. La kombinaĵo de metalaj nanopartikloj kaj grafeno povas multe superi la individuajn avantaĝojn de ĉiu materialo kaj, pro siaj superaj fizikaj kaj kemiaj propraĵoj, disponigi optimuman distribuadon de nanopartikloj por pli efika akvopurigado15.
Plantaj ekstraktoj estas la plej bona alternativo al malutilaj kemiaj reduktantaj agentoj kutime uzataj en la sintezo de reduktita grafena rusto (rGO) kaj nZVI ĉar ili estas haveblaj, malmultekostaj, unupaŝaj, ekologie sekuraj, kaj povas esti uzataj kiel reduktaj agentoj. kiel flavonoidoj kaj fenolaj komponaĵoj ankaŭ funkcias kiel stabiligilo. Tial, Atriplex halimus L. foliekstraktaĵo estis uzata kiel ripara kaj ferma agento por la sintezo de rGO/nZVI-komponaĵoj en ĉi tiu studo. Atriplex halimus el la familio Amarantacoj estas nitrogen-ama plurjara arbedo kun vasta geografia teritorio16.
Laŭ la disponebla literaturo, Atriplex halimus (A. halimus) unue kutimis fari rGO/nZVI-kunmetaĵojn kiel ekonomia kaj ekologiema sintezmetodo. Tiel, la celo de ĉi tiu laboro konsistas el kvar partoj: (1) fitosintezo de rGO/nZVI kaj gepatraj nZVI-kunmetaĵoj uzante A. halimus akvan foliekstraktaĵon, (2) karakterizado de fitosintezitaj kunmetaĵoj uzante multoblajn metodojn por konfirmi ilian sukcesan fabrikadon, (3) ) studi la sinergian efikon de rGO kaj nZVI en la adsorbado kaj forigo de organikaj poluaĵoj de doksicilina antibiotikoj sub malsamaj reagoparametroj, optimumigi la kondiĉojn de la adsorbada procezo, (3) esplori kunmetitajn materialojn en diversaj kontinuaj traktadoj post la pretiga ciklo.
Doksiciclina klorhidrato (DC, MM = 480.90, kemia formulo C22H24N2O·HCl, 98%), fera klorida heksahidrato (FeCl3.6H2O, 97%), grafita pulvoro aĉetita de Sigma-Aldrich, Usono. Natria hidroksido (NaOH, 97%), etanolo (C2H5OH, 99.9%) kaj klorida acido (HCl, 37%) estis aĉetitaj de Merck, Usono. NaCl, KCl, CaCl2, MnCl2 kaj MgCl2 estis aĉetitaj de Tianjin Comio Chemical Reagent Co., Ltd. Ĉiuj reakciiloj estas de alta analiza pureco. Duoble distilita akvo estis uzata por prepari ĉiujn akvajn solvojn.
Reprezentaj specimenoj de A. halimus estis kolektitaj de sia natura vivejo en la Nildelto kaj teroj laŭ la mediteranea marbordo de Egiptujo. Planta materialo estis kolektita laŭ aplikeblaj naciaj kaj internaciaj gvidlinioj17. Prof. Manal Fawzi identigis plantspecimenojn laŭ Boulos18, kaj la Sekcio de Mediaj Sciencoj de Alexandria University rajtigas la kolekton de studitaj plantospecioj por sciencaj celoj. Ekzemplaj kuponoj estas tenitaj ĉe la Tanta Universitato Herbario (TANE), kuponoj n-roj. 14 122-14 127, publika herbario kiu disponigas aliron al deponitaj materialoj. Krome, por forigi polvon aŭ malpuraĵon, tranĉu la foliojn de la planto en malgrandajn pecojn, lavu 3 fojojn per krano kaj distilita akvo, kaj poste sekigas je 50 °C. La planto estis disbatita, 5 g de la fajna pulvoro estis mergitaj en 100 ml da distilita akvo kaj movitaj je 70 °C dum 20 minutoj por akiri ekstrakton. La akirita eltiraĵo de Bacillus nicotianae estis filtrita tra Whatman-filtrilpapero kaj stokita en puraj kaj steriligitaj tuboj je 4 °C por plua uzo.
Kiel montrite en Figuro 1, la GO estis farita el grafita pulvoro per la modifita Hummers-metodo. 10 mg da GO-pulvoro estis disigitaj en 50 ml da dejonigita akvo dum 30 minutoj sub sonikado, kaj tiam 0,9 g da FeCl3 kaj 2,9 g da NaAc estis miksitaj dum 60 min. 20 ml da atriplex folia ekstrakto estis aldonitaj al la movita solvaĵo kun kirlado kaj lasitaj je 80 °C dum 8 horoj. La rezulta nigra suspendo estis filtrita. La pretaj nanokunmetaĵoj estis lavitaj per etanolo kaj bidistilita akvo kaj poste sekigitaj en vakua forno je 50 °C dum 12 horoj.
Skemaj kaj ciferecaj fotoj de verda sintezo de rGO/nZVI kaj nZVI-kompleksoj kaj forigo de Dc-antibiotikoj de poluita akvo uzanta Atriplex halimus ekstrakton.
Mallonge, kiel montrite en Fig. 1, 10 ml da fera klorida solvaĵo enhavanta 0,05 M Fe3+-jonojn estis aldonitaj gute al 20 ml da amara folia ekstrakta solvo dum 60 minutoj kun modera hejtado kaj moviĝado, kaj tiam la solvo estis centrifugata ĉe 14.000 rpm (Hermle , 15.000 rpm) dum 15 min por doni nigrajn partiklojn, kiujn oni poste lavis 3 fojojn per etanolo kaj distilita akvo kaj poste sekigis en vakua forno je 60° C dum la nokto.
Planto-sintezitaj rGO/nZVI kaj nZVI-kunmetaĵoj estis karakterizitaj per UV-videbla spektroskopio (T70/T80-serioj UV/Vis-spektrofotometroj, PG Instruments Ltd, UK) en la skanada gamo de 200-800 nm. Por analizi la topografion kaj grandecdistribuon de la rGO/nZVI kaj nZVI-kunmetaĵoj, TEM-spektroskopio (JOEL, JEM-2100F, Japanio, akcela tensio 200 kV) estis uzita. Por taksi la funkciajn grupojn kiuj povas esti implikitaj en plantaj ekstraktoj respondecaj por la reakiro kaj stabiligo-procezo, FT-IR-spektroskopio estis efektivigita (JASCO-spektrometro en la intervalo de 4000-600 cm-1). Krome, zeta potenciala analizilo (Zetasizer Nano ZS Malvern) estis uzita por studi la surfacŝargon de la sintezitaj nanomaterialoj. Por Rentgenfota difraktomezurado de pulvoraj nanomaterialoj, Rentgenfota difraktometro (X'PERT PRO, Nederlando) estis uzita, funkcianta ĉe kurento (40 mA), tensio (45 kV) en la 2θ intervalo de 20° ĝis 80. ° kaj CuKa1-radiado (\(\lambda =\ ) 1.54056 Ao). La energidisvastiga Rentgenfota spektrometro (EDX) (modelo JEOL JSM-IT100) respondecis pri studado de la elementa kunmetaĵo dum kolektado de Al K-α monokromataj Rentgenradioj de -10 ĝis 1350 eV sur XPS, punktograndeco 400 μm K-ALPHA (Thermo Fisher Scientific, Usono) la dissenda energio de la plena spektro estas 200 eV kaj la mallarĝa spektro estas 50 eV. La pulvora specimeno estas premita sur specimeno-tenilo, kiu estas metita en vakuan ĉambron. La spektro C 1 s estis utiligita kiel referenco ĉe 284.58 eV por determini la ligan energion.
Adsorbadeksperimentoj estis aranĝitaj por testi la efikecon de la sintezitaj rGO/nZVI nanokunmetaĵoj en forigado de doksiciclino (DC) de akvaj solvaĵoj. Adsorbadeksperimentoj estis faritaj en 25 ml Erlenmeyer-flakonoj kun skuadrapideco de 200 rpm sur enorbita skuilo (Stuart, Orbital Shaker/SSL1) je 298 K. Diluante la DC-akcian solvon (1000 ppm) kun bidistilita akvo. Por taksi la efikon de la rGO/nSVI-dozo sur la adsorbada efikeco, nanokunmetaĵoj de malsamaj pezoj (0.01-0.07 g) estis aldonitaj al 20 ml da DC-solvo. Por studi la kinetikajn kaj adsorbajn izotermojn, 0,05 g de la adsorbanto estis mergitaj en akva solvaĵo de KD kun komenca koncentriĝo (25–100 mg L–1). La efiko de pH sur la forigo de DC estis studita ĉe pH (3-11) kaj komenca koncentriĝo de 50 mg L-1 je 25 °C. Alĝustigu la pH de la sistemo aldonante malgrandan kvanton da HCl aŭ NaOH-solvo (Crison pH-mezurilo, pH-mezurilo, pH 25). Krome, la influo de reagtemperaturo sur adsorbadaj eksperimentoj en la intervalo de 25-55 °C estis esplorita. La efiko de jona forto sur la adsorbada procezo estis studita aldonante diversajn koncentriĝojn de NaCl (0.01–4 mol L–1) ĉe komenca koncentriĝo de DC de 50 mg L–1, pH 3 kaj 7), 25 °C, kaj adsorba dozo de 0,05 g. La adsorbado de ne-adsorbita DC estis mezurita uzante duoblan trabon UV-Vis-spektrofotometro (T70/T80-serioj, PG Instruments Ltd, UK) ekipita per 1.0 cm padlongaj kvarcokuvetoj ĉe maksimumaj ondolongoj (λmax) de 270 kaj 350 nm. La elcenta forigo de DC-antibiotikoj (R%; Eq. 1) kaj la adsorbadkvanto de DC, qt, Eq. 2 (mg/g) estis mezuritaj uzante la sekvan ekvacion.
kie %R estas la Dc-forigkapacito (%), Co estas la komenca Dc-koncentriĝo en tempo 0, kaj C estas la Dc-koncentriĝo en tempo t, respektive (mg L-1).
kie qe estas la kvanto de DC adsorbita per unuomaso de la adsorbanto (mg g-1), Co kaj Ce estas la koncentriĝoj je nul tempo kaj ĉe ekvilibro, respektive (mg l-1), V estas la solvvolumeno (l) , kaj m estas la adsorbada masreakciilo (g).
SEM-bildoj (Figoj. 2A–C) montras la lamelan morfologion de la rGO/nZVI-kunmetaĵo kun sferaj feraj nanopartikloj unuforme disigitaj sur ĝia surfaco, indikante sukcesan alligitecon de nZVI-NPoj al la rGO-surfaco. Krome, ekzistas kelkaj sulkoj en la rGO-folio, konfirmante la forigon de oksigen-enhavantaj grupoj samtempe kun la restarigo de A. halimus GO. Ĉi tiuj grandaj sulkoj funkcias kiel lokoj por aktiva ŝarĝo de feraj NPs. nZVI-bildoj (Fig. 2D-F) montris, ke la sferaj feraj NP-oj estis tre disaj kaj ne kuniĝis, kio estas pro la tega naturo de la botanikaj komponantoj de la planta ekstrakto. La partiklograndeco variis ene de 15-26 nm. Tamen, kelkaj regionoj havas mezoporan morfologion kun strukturo de ŝvelaĵoj kaj kavaĵoj, kiuj povas disponigi altan efikan adsorbadkapaciton de nZVI, ĉar ili povas pliigi la eblecon kapti Dc-molekulojn sur la surfaco de nZVI. Kiam la ekstrakto de Rosa Damasko estis uzata por la sintezo de nZVI, la akiritaj NP-oj estis nehomogenaj, kun malplenoj kaj malsamaj formoj, kiuj reduktis ilian efikecon en Cr(VI) adsorbado kaj pliigis la reagtempon 23 . La rezultoj estas kongruaj kun nZVI sintezita de kverko kaj morusfolioj, kiuj estas plejparte sferaj nanopartikloj kun diversaj nanometraj grandecoj sen evidenta aglomerado.
SEM-bildoj de rGO/nZVI (AC), nZVI (D, E) kunmetaĵoj kaj EDX-padronoj de nZVI/rGO (G) kaj nZVI (H) kunmetaĵoj.
La elementa kunmetaĵo de plant-sintezitaj rGO/nZVI kaj nZVI-kunmetaĵoj estis studita uzante EDX (Fig. 2G, H). Studoj montras, ke nZVI estas kunmetita de karbono (38,29% de maso), oksigeno (47,41% de maso) kaj fero (11,84% de maso), sed aliaj elementoj kiel fosforo24 ankaŭ ĉeestas, kiuj povas esti akiritaj de plantaj ekstraktoj. Krome, la alta procento de karbono kaj oksigeno ŝuldiĝas al la ĉeesto de fitokemiaĵoj de plantaj ekstraktoj en subteraj nZVI-provaĵoj. Tiuj elementoj estas egale distribuitaj sur rGO sed en malsamaj proporcioj: C (39,16 pez%), O (46,98 pez%) kaj Fe (10,99 pez%), EDX rGO/nZVI ankaŭ montras la ĉeeston de aliaj elementoj kiel ekzemple S, kiu povas esti asociita kun plantaj ekstraktoj, estas uzataj. La nuna C:O-proporcio kaj ferenhavo en la rGO/nZVI-komponaĵo uzante A. halimus estas multe pli bonaj ol uzado de la eŭkalipto-folio eltiraĵo, ĉar ĝi karakterizas la konsiston de C (23.44 pez%), O (68.29 pez%). kaj Fe (8.27 pez%). wt %) 25. Nataša et al., 2022 raportis similan elementan kunmetaĵon de nZVI sintezita el kverko kaj morusfolioj kaj konfirmis, ke polifenolgrupoj kaj aliaj molekuloj enhavitaj en la foliekstraktaĵo respondecas pri la redukta procezo.
La morfologio de nZVI sintezita en plantoj (Fig. S2A,B) estis sfera kaj parte neregula, kun meza partiklograndeco de 23.09 ± 3.54 nm, tamen ĉenaj agregaĵoj estis observitaj pro van der Waals-fortoj kaj feromagnetismo. Tiu ĉefe grajneca kaj sfera partikloformo estas en bona interkonsento kun la SEM-rezultoj. Simila observado estis trovita fare de Abdelfatah et al. en 2021 kiam eltiraĵo de ricino-fabo-folio estis uzata en la sintezo de nZVI11. Ruelas tuberosa folia ekstrakto NPs uzataj kiel reduktanta agento en nZVI ankaŭ havas sferan formon kun diametro de 20 ĝis 40 nm26.
Hibridaj rGO/nZVI-komponitaj TEM-bildoj (Fig. S2C-D) montris, ke rGO estas baza ebeno kun marĝenaj faldoj kaj sulkoj provizantaj multoblajn ŝarĝejojn por nZVI-NPs; tiu lamelara morfologio ankaŭ konfirmas la sukcesan fabrikadon de rGO. Krome, nZVI-NPoj havas sferan formon kun partiklograndecoj de 5.32 ĝis 27 nm kaj estas enigitaj en la rGO-tavolo kun preskaŭ unuforma disperso. Eŭkalipto-folio ekstrakto estis uzata por sintezi Fe NPs/rGO; La TEM-rezultoj ankaŭ konfirmis, ke sulkoj en la rGO-tavolo plibonigis la disvastigon de Fe NP-oj pli ol puraj Fe-NP-oj kaj pliigis la reagemon de la kunmetaĵoj. Similaj rezultoj estis akiritaj de Bagheri et al. 28 kiam la kunmetaĵo estis fabrikita uzante ultrasonajn teknikojn kun averaĝa fera nanopartikla grandeco de proksimume 17.70 nm.
La FTIR-spektroj de A. halimus, nZVI, GO, rGO, kaj rGO/nZVI-kunmetaĵoj estas montritaj en Figoj. 3A. La ĉeesto de surfacaj funkciaj grupoj en la folioj de A. halimus aperas je 3336 cm-1, kiu egalrilatas al polifenoloj, kaj 1244 cm-1, kiu egalrilatas al karbonilaj grupoj produktitaj de la proteino. Aliaj grupoj kiel ekzemple alkanoj je 2918 cm-1, alkenoj je 1647 cm-1 kaj CO-O-CO etendaĵoj je 1030 cm-1 ankaŭ estis observitaj, sugestante la ĉeeston de plantkomponentoj kiuj funkcias kiel sigelaj agentoj kaj respondecas pri reakiro. de Fe2+ ​​al Fe0 kaj iru al rGO29. Ĝenerale, la nZVI-spektroj montras la samajn absorbadpintojn kiel amaraj sukeroj, sed kun iomete ŝanĝita pozicio. Intensa bendo aperas ĉe 3244 cm-1 asociita kun OH-streĉaj vibroj (fenoloj), pinto ĉe 1615 egalrilatas al C=C, kaj grupoj ĉe 1546 kaj 1011 cm-1 ekestas pro streĉado de C=O (polifenoloj kaj flavonoidoj) , CN-grupoj de aromaj aminoj kaj alifataj aminoj ankaŭ estis observitaj ĉe 1310 cm-1 kaj 1190 cm-1, respektive13. La FTIR-spektro de GO montras la ĉeeston de multaj altintensaj oksigen-enhavantaj grupoj, inkluzive de la alkoksia (CO) streĉanta bendo ĉe 1041 cm-1, la epoksia (CO) streĉanta bendo ĉe 1291 cm-1, C=O-streĉado. ekaperis bando de etendiĝantaj vibroj de C=C je 1619 cm-1, bando je 1708 cm-1 kaj larĝa bando de streĉaj vibroj de OH-grupo je 3384 cm-1, kio estas konfirmita per la plibonigita metodo Hummers, kiu sukcese oksigenas la grafita procezo. Komparante rGO kaj rGO/nZVI-kunmetaĵojn kun GO-spektroj, la intenseco de kelkaj oksigen-enhavantaj grupoj, kiel ekzemple OH ĉe 3270 cm-1, estas signife reduktita, dum aliaj, kiel ekzemple C=O ĉe 1729 cm-1, estas tute reduktitaj. reduktita. malaperis, indikante la sukcesan forigon de oksigen-enhavantaj funkciaj grupoj en GO per la A. halimus ekstrakto. Novaj akraj karakterizaj pintoj de rGO ĉe C=C streĉiĝo estas observitaj ĉirkaŭ 1560 kaj 1405 cm-1, kio konfirmas la redukton de GO al rGO. Varioj de 1043 ĝis 1015 cm-1 kaj de 982 ĝis 918 cm-1 estis observitaj, eble pro la inkludo de planta materialo31,32. Weng et al., 2018 ankaŭ observis signifan malfortiĝon de oksigenitaj funkciaj grupoj en GO, konfirmante la sukcesan formadon de rGO per bioredukto, ĉar eŭkaliptaj foliekstraktaĵoj, kiuj estis uzataj por sintezi reduktitajn fergrafenajn oksidajn kunmetaĵojn, montris pli proksimajn FTIR-spektrojn de plantkomponento. funkciaj grupoj. 33 .
A. FTIR-spektro de galio, nZVI, rGO, GO, kunmetita rGO/nZVI (A). Roentgenogram-kunmetaĵoj rGO, GO, nZVI kaj rGO/nZVI (B).
La formado de rGO/nZVI kaj nZVI-kunmetaĵoj estis plejparte konfirmita per X-radiaj difraktopadronoj (Fig. 3B). Altintensa Fe0-pinto estis observita ĉe 2Ɵ 44.5°, responda al indekso (110) (JCPDS n-ro 06-0696)11. Alia pinto ĉe 35.1° de la (311) ebeno estas atribuita al magnetito Fe3O4, 63.2° povas esti asociita kun la Miller-indekso de la (440) ebeno pro la ĉeesto de ϒ-FeOOH (JCPDS n-ro 17-0536)34. La Rentgenfota padrono de GO montras akran pinton je 2Ɵ 10.3° kaj alian pinton je 21.1°, indikante kompletan eksfoliadon de la grafito kaj elstarigante la ĉeeston de oksigen-enhavantaj grupoj sur la surfaco de GO35. Kunmetitaj ŝablonoj de rGO kaj rGO/nZVI registris la malaperon de karakterizaj GO-pintoj kaj la formadon de larĝaj rGO-pintoj je 2Ɵ 22.17 kaj 24.7° por la rGO kaj rGO/nZVI-kunmetaĵoj, kiuj konfirmis la sukcesan reakiron de GO per plantaj ekstraktoj. Tamen, en la kunmetita rGO/nZVI-padrono, kromaj pintoj asociitaj kun la kradaviadilo de Fe0 (110) kaj bcc Fe0 (200) estis observitaj ĉe 44.9\(^\circ\) kaj 65.22\(^\circ\), respektive. .
La zeta potencialo estas la potencialo inter jona tavolo fiksita al la surfaco de partiklo kaj akva solvaĵo kiu determinas la elektrostatikajn ecojn de materialo kaj mezuras ĝian stabilecon37. Zeta potenciala analizo de plant-sintezitaj nZVI, GO, kaj rGO/nZVI-kunmetaĵoj montris ilian stabilecon pro la ĉeesto de negativaj ŝargoj de -20.8, -22, kaj -27.4 mV, respektive, sur ilia surfaco, kiel montrite en Figuro S1A- C. . Tiaj rezultoj kongruas kun pluraj raportoj, kiuj mencias, ke solvoj enhavantaj partiklojn kun zeta-potencaj valoroj malpli ol -25 mV ĝenerale montras altan gradon de stabileco pro elektrostatika repuŝo inter ĉi tiuj partikloj. La kombinaĵo de rGO kaj nZVI permesas al la kunmetaĵo akiri pli negativajn ŝargojn kaj tiel havas pli altan stabilecon ol aŭ GO aŭ nZVI sole. Tial, la fenomeno de elektrostatika repuŝo kondukos al la formado de stabilaj rGO/nZVI39-kunmetaĵoj. La negativa surfaco de GO permesas al ĝi esti egale disigita en akva medio sen aglomerado, kiu kreas favorajn kondiĉojn por interagado kun nZVI. La negativa ŝargo povas esti asociita kun la ĉeesto de malsamaj funkciaj grupoj en la amara melona ekstrakto, kiu ankaŭ konfirmas la interagadon inter GO kaj feraj antaŭuloj kaj la plantekstraktaĵo por formi rGO kaj nZVI, respektive, kaj la rGO/nZVI-komplekson. Ĉi tiuj plantaj kunmetaĵoj ankaŭ povas funkcii kiel kovrantaj agentoj, ĉar ili malhelpas la agregadon de la rezultaj nanopartikloj kaj tiel pliigas ilian stabilecon40.
La elementa komponado kaj valentaj statoj de la komponaĵoj nZVI kaj rGO/nZVI estis determinitaj de XPS (Fig. 4). La ĝenerala studo de XPS montris, ke la komponaĵo rGO/nZVI estas ĉefe kunmetita de la elementoj C, O kaj Fe, kongrua kun la EDS-mapado (Fig. 4F-H). La C1s-spektro konsistas el tri pintoj je 284.59 eV, 286.21 eV kaj 288.21 eV reprezentante CC, CO kaj C=O, respektive. La O1s-spektro estis dividita en tri pintojn, inkluzive de 531.17 eV, 532.97 eV, kaj 535.45 eV, kiuj estis asignitaj al la O=CO, CO, kaj NO-grupoj, respektive. Tamen, la pintoj ĉe 710.43, 714.57 kaj 724.79 eV rilatas al Fe 2p3/2, Fe+3 kaj Fe p1/2, respektive. La XPS-spektroj de nZVI (Fig. 4C-E) montris pintojn por la elementoj C, O kaj Fe. Pintoj ĉe 284.77, 286.25, kaj 287.62 eV konfirmas la ĉeeston de fer-karbonaj alojoj, ĉar ili rilatas al CC, C-OH, kaj CO, respektive. La O1s-spektro egalrilatis al tri pintoj C-O/ferkarbonato (531.19 eV), hidroksila radikalo (532.4 eV) kaj O-C=O (533.47 eV). La pinto ĉe 719.6 estas atribuita al Fe0, dum FeOOH montras pintojn ĉe 717.3 kaj 723.7 eV, krome, la pinto ĉe 725.8 eV indikas la ĉeeston de Fe2O342.43.
XPS-studoj de nZVI kaj rGO/nZVI-kunmetaĵoj, respektive (A, B). Plenaj spektroj de nZVI C1s (C), Fe2p (D), kaj O1s (E) kaj rGO/nZVI C1s (F), Fe2p (G), O1s (H) kunmetaĵo.
La N2-adsorba/malsorba izotermo (Fig. 5A, B) montras ke la nZVI kaj rGO/nZVI-kunmetaĵoj apartenas al tipo II. Krome, la specifa surfacareo (SBET) de nZVI pliiĝis de 47.4549 ĝis 152.52 m2/g post blindigado kun rGO. Ĉi tiu rezulto povas esti klarigita per la malkresko de la magnetaj propraĵoj de nZVI post rGO-bligado, tiel reduktante partikla agregadon kaj pliigante la surfacareon de la kunmetaĵoj. Krome, kiel montrite en Fig. 5C, la porvolumo (8.94 nm) de la rGO/nZVI-komponaĵo estas pli alta ol tiu de la origina nZVI (2.873 nm). Ĉi tiu rezulto kongruas kun El-Monaem et al. 45 .
Por taksi la adsorbadkapaciton forigi DC inter la rGO/nZVI-kunmetaĵoj kaj la origina nZVI depende de la pliiĝo en la komenca koncentriĝo, komparo estis farita aldonante konstantan dozon de ĉiu adsorbanto (0.05 g) al DC ĉe diversaj komencaj koncentriĝoj. Esplorita solvo [25]. –100 mg l–1] je 25°C. La rezultoj montris, ke la foriga efikeco (94.6%) de la rGO/nZVI-komponaĵo estis pli alta ol tiu de la origina nZVI (90%) ĉe pli malalta koncentriĝo (25 mg L-1). Tamen, kiam la komenca koncentriĝo estis pliigita al 100 mg L-1, la foriga efikeco de rGO/nZVI kaj gepatra nZVI malpliiĝis al 70% kaj 65%, respektive (Figuro 6A), kio povas ŝuldiĝi al malpli da aktivaj lokoj kaj degenero de. nZVI-partikloj. Male, rGO/nZVI montris pli altan efikecon de DC-forigo, kiu povas ŝuldiĝi al sinergia efiko inter rGO kaj nZVI, en kiuj stabilaj aktivaj ejoj disponeblaj por adsorbado estas multe pli altaj, kaj en la kazo de rGO/nZVI, pli. DC povas esti adsorbita ol nerompita nZVI. Krome, en fig. 6B montras, ke la adsorba kapablo de la rGO/nZVI kaj nZVI-komponaĵoj pliiĝis de 9.4 mg/g ĝis 30 mg/g kaj 9 mg/g, respektive, kun pliigo de la komenca koncentriĝo de 25-100 mg/L. -1,1 ĝis 28,73 mg g-1. Tial, la Dc-forigrapideco estis negative korelaciita kun la komenca Dc-koncentriĝo, kio ŝuldiĝis al la limigita nombro da reagcentroj apogitaj fare de ĉiu adsorbanto por adsorbado kaj forigo de Dc en solvaĵo. Tiel, oni povas konkludi de ĉi tiuj rezultoj, ke la rGO/nZVI-kunmetaĵoj havas pli altan efikecon de adsorbado kaj redukto, kaj rGO en la kunmetaĵo de rGO/nZVI povas esti uzata kaj kiel adsorbanto kaj kiel portanta materialo.
La foriga efikeco kaj DC-adsorbada kapablo por la rGO/nZVI kaj nZVI-komponaĵo estis (A, B) [Co = 25 mg l-1–100 mg l-1, T = 25 °C, dozo = 0,05 g], pH. pri adsorba kapablo kaj DC-foriga efikeco sur rGO/nZVI-kunmetaĵoj (C) [Co = 50 mg L–1, pH = 3–11, T = 25 °C, dozo = 0,05 g].
Solvo pH estas kritika faktoro en la studo de adsorbadprocezoj, ĉar ĝi influas la gradon da jonigo, speciĝo, kaj jonigo de la adsorbanto. La eksperimento estis farita je 25 °C kun konstanta adsorba dozo (0.05 g) kaj komenca koncentriĝo de 50 mg L-1 en la pH-intervalo (3-11). Laŭ literaturrecenzo46, DC estas amfifila molekulo kun pluraj jonigeblaj funkciaj grupoj (fenoloj, aminogrupoj, alkoholoj) je diversaj pH-niveloj. Kiel rezulto, la diversaj funkcioj de Dc kaj la rilataj strukturoj sur la surfaco de la rGO/nZVI-kunmetaĵo povas interagi elektrostatike kaj povas ekzisti kiel katjonoj, zwitterjonoj, kaj anjonoj, la Dc-molekulo ekzistas kiel katjona (DCH3+) ĉe pH < 3.3, zwitteriona (DCH20) 3.3 < pH < 7.7 kaj anjona (DCH− aŭ DC2−) ĉe PH 7.7. Kiel rezulto, la diversaj funkcioj de Dc kaj la rilataj strukturoj sur la surfaco de la rGO/nZVI-kunmetaĵo povas interagi elektrostatike kaj povas ekzisti kiel katjonoj, zwitterjonoj, kaj anjonoj, la Dc-molekulo ekzistas kiel katjona (DCH3+) ĉe pH < 3.3, zwitteriona (DCH20) 3.3 < pH < 7.7 kaj anjona (DCH- aŭ DC2-) ĉe PH 7.7. В результате различные ункци дк и связанных с ними стрjon статически и могут существовать в виде катионов, цвиттер -ионов и ( <3,3, цвиттер- ионный (DCH20) 3,3 < pH < 7,7 и анионный (DCH- или DC2-) при pH 7,7. Kiel rezulto, diversaj funkcioj de Dc kaj rilataj strukturoj sur la surfaco de la rGO/nZVI-kunmetaĵo povas interagi elektrostatike kaj povas ekzisti en la formo de katjonoj, zwitterjonoj, kaj anjonoj; la DC-molekulo ekzistas kiel katjono (DCH3+) je pH < 3,3; jona (DCH20) 3.3 < pH < 7.7 kaj anjona (DCH- aŭ DC2-) ĉe pH 7.7.因此,DC 的各种功能和rGO/nZVI 复合材料表面的相关结构可能会发生静电相仃仓会发生静电相乶静电相表面的相关结构离子、两性离子和阴离子的形式存在,DC 分子在pH < 3.3 时以阳离子(DCH3+) 的形式存在,两性离子(DCH20) 3.3 < pH < 7.7 和阴离子(DCH-或DC2-) 在PH 7.7。因此 , dc 的 种 功能 和 和 和 和 和 复合 材料 表面 的 相关 结构 可能 和 可能 复合 材料 表面 的 相关 结构 可能并 可能 以 阳离子 两 性 和 阴离子 形式 , , dc 分子 在 pH <3.3 时 阳离子 阳离子 瘳离子阳离子 (dch3+)形式存在,两性离子(DCH20) 3.3 < pH < 7.7 和阴离子(DCH-或DC2-) 在PH 7.7。 Следовательно, различные функци дк и родственных им ские взаимодействия и существовать в виде киионов, цвитер-и п а) а me) Н <3,3. Tial, diversaj funkcioj de Dc kaj rilataj strukturoj sur la surfaco de la rGO/nZVI-kunmetaĵo povas eniĝi en elektrostatikaj interagoj kaj ekzisti en la formo de katjonoj, zwitterionoj, kaj anjonoj, dum Dc-molekuloj estas katjonaj (DCH3+) ĉe pH < 3.3. Он существует виде цвиттер-иона (DCH20) при 3,3 < pH < 7,7 и аниона (DCH- или DC2-) при pH 7,7. Ĝi ekzistas kiel zwitterion (DCH20) ĉe 3.3 < pH < 7.7 kaj anjono (DCH- aŭ DC2-) ĉe pH 7.7.Kun pliiĝo de pH de 3 ĝis 7, la adsorba kapablo kaj efikeco de DC-forigo pliiĝis de 11.2 mg/g (56%) al 17 mg/g (85%) (Fig. 6C). Tamen, ĉar la pH pliiĝis al 9 kaj 11, la adsorbadkapacito kaj foriga efikeco iom malpliiĝis, de 10.6 mg/g (53%) ĝis 6 mg/g (30%), respektive. Kun pliiĝo en pH de 3 ĝis 7, DCoj plejparte ekzistis en la formo de zwitterioj, kiuj igis ilin preskaŭ ne-elektrostatike altiritaj aŭ repuŝitaj kun rGO/nZVI-kunmetaĵoj, ĉefe per elektrostatika interagado. Ĉar la pH pliiĝis super 8.2, la surfaco de la adsorbanto estis negative ŝargita, tiel la adsorbadkapacito malpliiĝis kaj malpliiĝis pro la elektrostatika repuŝo inter la negative ŝargita doksiciclino kaj la surfaco de la adsorbanto. Tiu tendenco indikas ke DC-adsorbado sur rGO/nZVI-kunmetaĵoj estas tre pH dependa, kaj la rezultoj ankaŭ indikas ke rGO/nZVI-kunmetaĵoj estas taŭgaj kiel adsorbantoj sub acidaj kaj neŭtralaj kondiĉoj.
La efiko de temperaturo sur la adsorbado de akva solvaĵo de DC estis efektivigita je (25-55 °C). Figuro 7A montras la efikon de temperaturpliiĝo sur la foriga efikeco de DC-antibiotikoj sur rGO/nZVI, estas klare, ke la foriga kapablo kaj adsorba kapablo pliiĝis de 83,44% kaj 13,9 mg/g al 47% kaj 7,83 mg/g. , respektive. Ĉi tiu signifa malkresko povas ŝuldiĝi al pliiĝo en la termika energio de DC-jonoj, kiu kondukas al malsorbo47.
Efiko de Temperaturo sur Foriga Efikeco kaj Adsorba Kapacito de KD sur rGO/nZVI-Komponaĵoj (A) [Co = 50 mg L–1, pH = 7, Dozo = 0,05 g], Adsorba Dozo sur Foriga Efikeco kaj Foriga Efikeco de KD-Efiko de Komenca Koncentriĝo sur la adsorbadkapacito kaj efikeco de DC-forigo sur la rGO/nSVI-kunmetaĵo (B) [Co = 50 mg L–1, pH = 7, T = 25 °C] (C, D) [Co = 25–100 mg L–1, pH = 7, T = 25 °C, dozo = 0,05 g].
La efiko de pliigi la dozon de la komponigita adsorbanto rGO/nZVI de 0,01 g ĝis 0,07 g sur la foriga efikeco kaj adsorba kapablo estas montrita en Fig. 7B. Pliiĝo en la dozo de la adsorbanto kaŭzis malpliiĝon de la adsorba kapablo de 33,43 mg/g ĝis 6,74 mg/g. Tamen, kun pliigo de la adsorba dozo de 0,01 g ĝis 0,07 g, la foriga efikeco pliiĝas de 66,8% ĝis 96%, kio, sekve, povas esti asociita kun pliigo de la nombro da aktivaj centroj sur la nanokomponita surfaco.
La efiko de komenca koncentriĝo sur adsorbada kapablo kaj foriga efikeco [25-100 mg L-1, 25 °C, pH 7, dozo 0,05 g] estis studita. Kiam la komenca koncentriĝo estis pliigita de 25 mg L-1 ĝis 100 mg L-1, la foriga procento de la komponaĵo rGO/nZVI malpliiĝis de 94,6% al 65% (Fig. 7C), verŝajne pro la foresto de la dezirata aktivaĵo. retejoj. . Adsorbas grandajn koncentriĝojn de DC49. Aliflanke, ĉar la komenca koncentriĝo pliiĝis, la adsorba kapablo ankaŭ pliiĝis de 9.4 mg/g ĝis 30 mg/g ĝis ekvilibro estis atingita (Fig. 7D). Tiu neevitebla reago ŝuldiĝas al pliiĝo en mova forto kun komenca Dc-koncentriĝo pli granda ol la Dc jona mastransiga rezisto por atingi la surfacon 50 de la rGO/nZVI-kunmetaĵo.
Kontakttempo kaj kinetaj studoj planas kompreni la ekvilibran tempon de adsorbado. Unue, la kvanto de DC adsorbita dum la unuaj 40 minutoj de la kontaktotempo estis proksimume duono de la totala kvanto adsorbita dum la tuta tempo (100 minutoj). Dum la Dc-molekuloj en solvaĵo kolizias igante ilin rapide migri al la surfaco de la rGO/nZVI-kunmetaĵo rezultiganta signifan adsorbadon. Post 40 min, DC-adsorbado pliiĝis iom post iom kaj malrapide ĝis ekvilibro estis atingita post 60 min (Fig. 7D). Ĉar akceptebla kvanto estas adsorbita ene de la unuaj 40 minutoj, ekzistos malpli da kolizioj kun DC-molekuloj kaj malpli aktivaj ejoj estos disponeblaj por ne-adsorbitaj molekuloj. Tial, la adsorbada indico povas esti reduktita51.
Por pli bone kompreni la adsorban kinetikon, liniaj intrigoj de pseŭda unua ordo (Fig. 8A), pseŭdo dua ordo (Fig. 8B), kaj Elovich (Fig. 8C) kinetaj modeloj estis uzitaj. De la parametroj akiritaj de la kinetaj studoj (Tabelo S1), iĝas klare ke la pseŭdodua modelo estas la plej bona modelo por priskribi adsorban kinetikon, kie la R2-valoro estas metita pli alta ol en la aliaj du modeloj. Ekzistas ankaŭ simileco inter la kalkulitaj adsorbadkapacitoj (qe, cal). La pseŭdo-dua ordo kaj la eksperimentaj valoroj (qe, exp.) estas plia indico, ke la pseŭdo-dua ordo estas pli bona modelo ol aliaj modeloj. Kiel montrite en Tabelo 1, la valoroj de α (komenca adsorbada indico) kaj β (malsorbada konstanto) konfirmas, ke la adsorbada indico estas pli alta ol la malsorbada indico, indikante, ke DC inklinas adsorbi efike sur la komponaĵo rGO/nZVI52. .
Liniaj adsorbaj kinetaj intrigoj de pseŭdo-dua ordo (A), pseŭdo-unua ordo (B) kaj Elovich (C) [Co = 25–100 mg l–1, pH = 7, T = 25 °C, dozo = 0,05 g ].
Studoj de adsorbadizotermoj helpas determini la adsorbadkapaciton de la adsorbanto (RGO/nRVI-kunmetaĵo) ĉe diversaj adsorbatkoncentriĝoj (DC) kaj sistemtemperaturoj. La maksimuma adsorbadkapacito estis kalkulita uzante la Langmuir-izotermon, kiu indikis ke la adsorbado estis homogena kaj inkludis la formadon de adsorbatmonotavolo sur la surfaco de la adsorbanto sen interagado inter ili53. Du aliaj vaste uzitaj izotermmodeloj estas la Freundlich kaj Temkin-modeloj. Kvankam la Freundlich-modelo ne estas uzata por kalkuli la adsorbadkapaciton, ĝi helpas kompreni la heterogenan adsorbadprocezon kaj ke vakantaĵoj sur la adsorbanto havas malsamajn energiojn, dum la Temkin-modelo helpas kompreni la fizikajn kaj kemiajn ecojn de adsorbado54.
Figuroj 9A-C montras liniintrigojn de la Langmuir, Freindlich, kaj Temkin modeloj, respektive. La R2-valoroj kalkulitaj el la linio-intrigoj de Freundlich (Fig. 9A) kaj Langmuir (Fig. 9B) kaj prezentitaj en Tabelo 2 montras, ke DC-adsorbado sur la rGO/nZVI-komponaĵo sekvas la izotermon de Freundlich (0.996) kaj Langmuir (0.988). modeloj kaj Temkin (0.985). La maksimuma adsorbadkapacito (qmax), kalkulita per la Langmuir-izotermmodelo, estis 31.61 mg g-1. Krome, la kalkulita valoro de la sendimensia apartigfaktoro (RL) estas inter 0 kaj 1 (0.097), indikante favoran adsorbadprocezon. Alie, la kalkulita Freundlich-konstanto (n = 2.756) indikas preferon por ĉi tiu sorbada procezo. Laŭ la lineara modelo de la izotermo de Temkin (Fig. 9C), la adsorbado de DC sur la rGO/nZVI-kunmetaĵo estas fizika adsorbadprocezo, ĉar b estas ˂ 82 kJ mol-1 (0.408)55. Kvankam fizika adsorbado estas kutime mediaciita de malfortaj van der Waals-fortoj, rekta kurenta adsorbado sur rGO/nZVI-kunmetaĵoj postulas malaltajn adsorbajn energiojn [56, 57].
Freundlich (A), Langmuir (B), kaj Temkin (C) linearaj adsorbaj izotermoj [Co = 25–100 mg L–1, pH = 7, T = 25 °C, dozo = 0,05 g]. Grafiko de la van't Hoff-ekvacio por DC-adsorbado per rGO/nZVI-kunmetaĵoj (D) [Co = 25–100 mg l-1, pH = 7, T = 25–55 °C kaj dozo = 0,05 g].
Por taksi la efikon de reagtemperaturŝanĝo sur Dc-forigo de rGO/nZVI-kunmetaĵoj, termodinamikaj parametroj kiel ekzemple entropioŝanĝo (ΔS), entalpiŝanĝo (ΔH), kaj libera energiŝanĝo (ΔG) estis kalkulitaj de ekvacioj. 3 kaj 458.
kie \({K}_{e}\)=\(\frac{{C}_{Ae}}{{C}_{e}}\) - termodinamika ekvilibra konstanto, Ce kaj CAe - rGO en solvaĵo, respektive /nZVI DC koncentriĝoj ĉe surfaca ekvilibro. R kaj RT estas la gaskonstanto kaj adsorba temperaturo, respektive. Grafikante ln Ke kontraŭ 1/T donas rektan linion (Fig. 9D) el kiu ∆S kaj ∆H povas esti determinitaj.
Negativa ΔH-valoro indikas ke la procezo estas eksoterma. Aliflanke, la ΔH-valoro estas ene de la fizika adsorbadprocezo. Negativaj ΔG-valoroj en Tabelo 3 indikas, ke adsorbado estas ebla kaj spontanea. Negativaj valoroj de ΔS indikas altan ordigon de adsorbaj molekuloj ĉe la likva interfaco (Tablo 3).
Tablo 4 komparas la rGO/nZVI-kunmetaĵon kun aliaj adsorbantoj raportitaj en antaŭaj studoj. Estas klare, ke la VGO/nCVI-komponaĵo havas altan adsorbadkapaciton kaj povas esti promesplena materialo por la forigo de DC-antibiotikoj el akvo. Krome, la adsorbado de rGO/nZVI-kunmetaĵoj estas rapida procezo kun ekvilibriga tempo de 60 min. La bonegaj adsorbaj trajtoj de la rGO/nZVI-kunmetaĵoj povas esti klarigitaj per la sinergia efiko de rGO kaj nZVI.
Figuroj 10A, B ilustras la racian mekanismon por la forigo de DC-antibiotikoj per la rGO/nZVI kaj nZVI-kompleksoj. Laŭ la rezultoj de eksperimentoj pri la efiko de pH sur la efikeco de DC-adsorbado, kun pliiĝo de pH de 3 ĝis 7, DC-adsorbado sur la rGO/nZVI-kunmetaĵo ne estis kontrolita per elektrostatikaj interagoj, ĉar ĝi funkciis kiel zwitterion; tial, ŝanĝo en la pH-valoro ne influis la adsorbadprocezon. Poste, la adsorbadmekanismo povas esti kontrolita per ne-elektrostataj interagoj kiel ekzemple hidrogena ligo, hidrofobaj efikoj, kaj π-π stakantaj interagoj inter la rGO/nZVI-kunmetaĵo kaj DC66. Estas konate ke la mekanismo de aromaj adsorbatoj sur la surfacoj de tavoligita grafeno estis klarigita per π–π stakantaj interagoj kiel la ĉefa mova forto. La kunmetaĵo estas tavoligita materialo simila al grafeno kun sorbadmaksimumo je 233 nm pro la π-π* transiro. Surbaze de la ĉeesto de kvar aromaj ringoj en la molekula strukturo de la Dc-adsorbato, ni hipotezis, ke ekzistas mekanismo de π-π-stakiga interago inter la aroma Dc (π-elektrona akceptanto) kaj la regiono riĉa je π-elektronoj sur. la RGO-surfaco. /nZVI-kunmetaĵoj. Krome, kiel montrite en fig. 10B, FTIR-studoj estis faritaj por studi la molekulan interagadon de rGO/nZVI-kunmetaĵoj kun DC, kaj la FTIR-spektroj de rGO/nZVI-kunmetaĵoj post DC-adsorbado estas montritaj en Figuro 10B. 10b. Nova pinto estas observita ĉe 2111 cm-1, kiu egalrilatas al la kadra vibrado de la ligo C=C, kiu indikas la ĉeeston de la respondaj organikaj funkciaj grupoj sur la surfaco de 67 rGO/nZVI. Aliaj pintoj ŝanĝiĝas de 1561 ĝis 1548 cm-1 kaj de 1399 ĝis 1360 cm-1, kio ankaŭ konfirmas ke π-π-interagoj ludas gravan rolon en la adsorbado de grafeno kaj organikaj malpurigaĵoj68,69. Post Dc-adsorbado, la intenseco de kelkaj oksigen-enhavantaj grupoj, kiel ekzemple OH, malpliiĝis al 3270 cm-1, kio indikas ke hidrogena ligo estas unu el la adsorbadmekanismoj. Tiel, surbaze de la rezultoj, Dc-adsorbado sur la rGO/nZVI-kunmetaĵo okazas plejparte pro π-π stapligaj interagoj kaj H-obligacioj.
Racia mekanismo de adsorbado de DC-antibiotikoj de rGO/nZVI kaj nZVI-kompleksoj (A). FTIR-adsorbadspektroj de DC sur rGO/nZVI kaj nZVI (B).
La intenseco de la sorbaj bandoj de nZVI ĉe 3244, 1615, 1546 kaj 1011 cm–1 pliiĝis post DC-adsorbado sur nZVI (Fig. 10B) kompare kun nZVI, kiu devus esti rilatita al la interago kun eblaj funkciaj grupoj de la karboksila acido. O grupoj en DC. Tamen, tiu pli malalta procento de dissendo en ĉiuj observitaj grupoj indikas neniun signifan ŝanĝon en la adsorba efikeco de la fitosinteza adsorbanto (nZVI) komparite kun nZVI antaŭ la adsorbada procezo. Laŭ iu Dc-forigesplorado kun nZVI71, kiam nZVI reagas kun H2O, elektronoj estas liberigitaj kaj tiam H+ estas uzita por produkti tre redukteblan aktivan hidrogenon. Finfine, kelkaj katjonaj kunmetaĵoj akceptas elektronojn de aktiva hidrogeno, rezultigante -C=N kaj -C=C-, kiu ricevas al la disigo de la benzenringo.


Afiŝtempo: Nov-14-2022